美国国家标准与技术研究院（NIST）的科学家首次在实验室环境中对可见光在近瞬时时间尺度上与原子和分子相互作用的方式进行了X射线定格测量。
目前研究领域通常所使用的大型x射线同步加速器都耗资数亿美元，而NIST研究人员使用了一种新式台式系统，其测量结果的时间分辨率比大型x射线同步加速器要高10倍，而且数据采集效率也比目前的技术要高出100到1000倍。
“由光驱动的化学反应不仅在自然界很重要，对于利用太阳能转换的新技术而言（如光伏和生物燃料的生产）也是非常重要，”NIST物理测量实验室的量子传感器组负责人Joel Ullom说， 这台新系统正是他同科罗拉多大学的同事们一起研制的。
这个动画演示了NIST的台式x射线光谱仪的工作原理。该装置由泵浦激光器、x射线源和探测器阵列组成。被测样品被包含在液体溶液中。用激光来引发样品中的反应，导致其原子和电子结构发生变化。然后，x射线被引导到样品中，诱导其发出荧光，这样便会产生更多的x射线。这些发射的x射线中有一些会击中探测器阵列，从而记录下样品的光谱“快照”。通过调整泵浦激光和x射线探头之间的时间间隔，研究人员就可以在反应过程中的不同点对样品进行采样。
Ullom说：“反应的开始和结束状态通常是已知的，但是从开始到结束的路径却不知道。构成光活性的超快电子和原子运动属于现代的前沿科学，为了对其进行探索，首先就要研究发展用于直接观察这些运动的技术。”
该系统用于研究由无机和生物材料中的光触发的复杂过程。这样的过程（从光合作用中的氧气产生到光伏电池中的电力产生）通常发生在超快速级联的电子转移和原子运动中，持续时间都不到1ns（10-9 s）。
如何在这么短的时间间隔内测量反应动力学一直都是个难题，因为世界上只有两台最强大的x射线自由电子激光器能够实现时间分辨率优于60 ps（
10-12s)。不过NIST的研究人员同科罗拉多大学的同事们已经证明，他们的台式系统可以将时间间隔缩短到6 ps。
这对探测复杂分子系统的量子态有重要的实际影响。Ullom说：“各种研究团队都在关注提高太阳能电池效率的问题，试图寻找能够提高功率转换效率的材料。他们通常都在光学光谱区或近光学光谱区进行实验，因此对光学性质与电子态及原子组态的关系只能进行猜测。”
“另一方面，x射线是元素特异性的，对原子和电子结构都非常敏感。到目前为止，大多数时间分辨实验都是在诸如同步加速器或自由电子激光器的大型设备中进行的。而我们的装置是首台能够在实验室内进行时间分辨x射线发射光谱实验的设备。我们相信，这台可以在常规实验室中运行且成本超低的设备一样可以用于研究光活性材料的超快动力学。”
“我们这台设备的尺寸是米级，功耗是千瓦级，而大型x射线设备的尺寸达数百米，功耗是兆瓦级，”参与实验的一位NIST科学家Galen O‘Neil介绍说，“因此，我们的设备有可能针对更广泛的材料进行更加常规的致动路径和时间尺度的研究。”
这种方法被称为时间分辨x射线发射光谱分析法（TR-XES），需要在两级“泵浦探针”过程中根据高度准确的时间间隔来传递高能量（“硬”）x射线。首先，将可见光束（泵浦光束）引导到样品材料上以启动光反应。然后将一束硬x射线（探针光束）引导到相同的位置。
用泵浦光束启动样品中的级联变化。然后，样品中的原子吸收入射的探针束x射线并发出荧光，即发射出不同能量的x射线。那些发射出来的x射线的特性揭示了可见光如何在那一瞬间改变样品中原子和电子的内部状态。更改泵和探针之间的定时延迟可以显示这一序列不同阶段的反应，就像频闪仪拍下运动中物体的一系列“快照”一样。
通过测量发射出来的x射线的光谱，研究人员可以明确识别和区分特定的电子和化学跃迁，并确定哪些分子在诸如光电子、光伏、光催化、能量和数据存储，以及光学显示等技术的应用中表现最好。
工作原理
NIST这台装置采用非比寻常的系统来产生可见光和x射线束。首先，由分离成两个单独光束的近红外激光（800 nm）产生脉冲输出（持续时间35 fs）。
第一个光束先通过一台使其频率加倍的装置。所得到的400 nm紫色泵浦光聚焦到样品上以启动反应。 （见上面的动画演示。）
第二个光束聚焦在真空室中0.1mm圆柱形水射流上。当IR光子撞到水面时，会产生等离子体。激光束的电场推动等离子体中的电子，然后电子撞击相邻的水射流并突然停止。能量以硬x射线的形式释放出来，这些射线被聚集并引导到样品上的一个点，这个样品比人类头发的直径还小。泵浦光和探针光束在同一位置撞击样品，因此需要非常精确的对准。
在这样一个泵浦-探针方案中实施TR-XES有两个潜在的问题。 第一个是可以测量的发射的x射线光子的数量相对较少。该信号由发射的x射线组成，这些射线从样品中发散出去，在所有方向均匀分布。因为只能捕获和测量这些光子的一部分，所以信号通常比探针光束弱几个数量级。
第二个问题是，该技术需要将发射的x射线能量量化到几个电子伏特（eV）的范围内。作为参考，可见红光的单个光子具有约1.8 eV的能量含量。NIST这台装置测量的x射线光子具有3，000 eV至15，000 eV的能量。这意味着测量精度必须至少达到1/1000。
这是一个艰巨的挑战。传统方法采用光栅或晶体光谱仪，这类光谱仪难以放置到适当的采集区域。这套台式设备使用一种完全不同的探测器，即超导过渡边缘传感器（TES）。NIST科学家已经对这种探测器改进了十多年。当光子撞击TES时，它会短暂加热电路，引起电阻上升和电流下降，这些效应的大小取决于入射光子的能量。
这套台式系统使用了由240个超导TES组成的探测器阵列（总面积约23 mm2），冷却至0.115 K以抑制热和电噪声，并设定为捕获最大量的有限数量的发射x射线光子。这套由TES探测器阵列构成的x射线光谱仪是由NIST发明的。
NIST这套探测器系统的采集效率很高，与同步加速器测量相比，所需要的光子要少2至3个数量级。这种数量要求的降低对生物样品的检查尤其重要，例如在光合作用中起关键作用的反应。Miaja-Avila说：“光合作用很难研究，因为在利用x射线分析技术时，射线刚探入材料内部就会对其造成损害。而我们研发的这套系统对于这种易受损材料的研究非常有帮助。”Miaja-Avila帮助实施了这项实验，并主笔了有关此项研究的期刊论文。
“这套台式测量系统的突破代表了材料学研究领域x射线仪器的重大进步，它将激光生成的x射线技术与高分辨率、高效率x射线采集技术结合在一起，”NIST物理测量实验室的部门主管Bob Hickernell说，这项研究就是由该部门主导的。“这套系统为科学家和工程师提供了独特的方式，可以在小型实验室环境中进行重要的时间分辨x射线测量和实际应用，无需利用罕见而昂贵的大型设备进行x射线光束测量。”
——编译：李莉萍
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